2006年，為配合NDS版（鉆石、珍珠版）的上市，TV動畫同步推出斬新系列《神奇寶貝鉆石珍珠》（Pokémon Diamond Pearl，簡稱DP）。對戰開拓區篇結束后，小遙為了獨自挑戰城都地區的富麗大賽和小智告別，小勝回到了橙華道館，小剛也回家去了。小智則遭到了小茂的激勵，獨自帶著皮卡丘和偷渡的長尾怪手前去神奧地區挑戰聯盟。新登場的女主角小光，其藍本取自電玩NDS版。為了成為頂尖調和訓練家，小光從家鄉雙葉鎮來到了位于真砂鎮的山梨研究所領取最初的神奇寶貝。而統一時間，小智也抵達神奧地區，并在那里和小剛再度齊集。機緣巧合，小光救了被火箭隊抓走的皮卡丘，三人就一同結伴旅行，展開了新的旅程。《神奇寶貝珍珠鉆石》每周四在日本首播。臺灣也由中視進行轉播，網絡上能夠找到前105集的國語配音。