2007年7月14日，由秀愛、李廷鎮、李泰成等領銜主演的浪漫愛情喜劇《9局下2出局》播出，林允兒在劇中客串出演，這是其首次出演影視劇；8月3日，隨組合少女時代發行單曲專輯《再次重逢的世界》；8月5日，以女子團體少女時代成員名義出道；11月1日，隨組合少女時代正式發行第一張同名專輯《少女時代》。
2008年，與樸載正、孔賢珠、李必模等共同主演了由金明旭執導的家庭情感劇《你是我的命運》，林允兒在劇中飾演性格開朗善良的孤兒“張世碧”，這是她首次擔任電視劇女主角，該劇首集收視率達23.4%，大結局平均收視率達42.9%，連續14周蟬聯韓國收視冠軍，林允兒也憑借該劇獲得了第45屆韓國百想藝術大賞電視劇類最佳新人女演員獎和人氣女演員獎。
2009年1月7日，隨組合少女時代推出首張迷你專輯《Gee》；4月15日，與權相佑、韓銀貞、宋昶義等人聯袂主演的勵志愛情劇《乞丐變王子》首播，林允兒飾演夢想成為設計師的“徐宥珍”，憑借該角色獲得了第46屆韓國百想藝術大賞電視劇類人氣女演員獎；6月29日，隨組合發行第二張迷你專輯《Genie》。
2010年1月25日，林允兒加入SBS綜藝節目《家族誕生2》，擔任固定主持人；1月28日，隨組合發行第二張專輯《Oh!》，該專輯獲得了第25屆金唱片大賞唱片本賞、唱片大賞及人氣賞；9月8日，隨組合發行首張日語單曲《GENIE》在日本出道；10月27日，隨組合發行第三張迷你專輯《Hoot》。
2011年6月，隨組合發行首張日文專輯《Girls Generation》；10月19日，隨組合發行第三張正規專輯《The Boys》；12月24日，林允兒與申東燁、李志愛共同在KBS演藝大賞頒獎典禮中擔任主持人；12月29日，與李勝基、宋智孝合作主持了SBS歌謠大賞。
2012年1月31日，隨組合首登美國脫口秀節目《大衛深夜秀》，宣告正式進軍美國市場；3月26日，搭檔張根碩主演的愛情劇《愛情雨》首播，林允兒在劇中分別飾演清純女大學生“金允熙”和明朗柔軟還有點啰嗦的少女“鄭夏娜”。
2013年1月1日，隨組合發行第四張正規專輯《I Got A Boy》；12月9日，與李凡秀、尹施允、蔡貞安等聯袂主演的愛情劇《總理和我》播出，林允兒出演大韓民國三流演藝雜志代表“南多貞”，憑借該角色獲得了KBS演技大賞迷你系列劇女子部門優秀演技賞。
2014年2月24日，隨組合發行迷你專輯《Mr.Mr.》；12月9日，隨組合少女時代在東京巨蛋舉行“少女時代 The Best Live”演唱會。
2015年5月21日，開始隨少女時代出演真人秀節目《Channel少女時代》；8月20日，隨組合發行第五張正規專輯《Lion Heart》；12月5日，參加了在中國北京舉行的“尖叫2016愛奇藝之夜”，并代表組合少女時代領取了亞洲最佳組合和年度音樂大獎；12月31日，與金成柱攜手，擔任了MBC歌謠大賞主持人。
2016年3月11日，林允兒公開首張個人單曲《德壽宮石墻路的春天》；4月3日，與林更新、金楨勛、賈青等領銜主演的古裝劇《武神趙子龍》首播，林允兒在劇中分別飾演了面貌嬌美，家境優越又不諳世事的“夏侯輕衣”和性格直爽，驕縱跋扈又俠肝義膽的“馬玉柔”，這是其首次來中國拍戲；8月3日，她的個人首張中文數字專輯《Blossom》發行；9月23日，與池昌旭、宋允兒、趙成夏等聯合主演的動作愛情劇《THE K2》首播，林允兒在劇中飾演有嚴重社交恐懼癥的“高安娜”；11月28日，參加《My smtown》演唱會；12月7日，主持了韓國女性電影人頒獎禮。
2017年1月18日，與玄彬、劉海鎮、金柱赫等共同主演的動作電影《共助》上映，林允兒飾演沒錢、沒工作、沒男友，但卻樂觀且自信心爆棚的“樸敏榮”，并由此獲得了第53屆韓國百想藝術大賞電影部門最佳人氣女演員；7月17日，其領銜主演的古裝愛情劇《王在相愛》首播，她在劇中飾演的則是性格奔放灑脫，猶如草原上一匹駿馬的高麗首富之女殷珊；8月7日，隨組合發行第6張正規專輯《Holiday Night》。9月8日，公開單曲《You Are My Star》。10月12日，擔任第22屆釜山電影節開幕式主持；11月14日，獲得了第2屆Asia Artist Awards演員部門人氣賞。
2018年3月，獲得第12屆亞洲電影大獎飛躍新星獎；8月，與組合少女時代成員金泰妍、權俞利、李順圭、金孝淵組成5人小分隊少女時代-Oh！GG；11月28日，林允兒獲得了亞洲明星盛典亞洲時尚獎。
2019年5月30日，發布個人特別專輯《A Walk to Remember》。10月4日，在釜山舉行的亞洲之星大賞上獲得了“Face of Asia Award”大獎；11月26日，林允兒在亞洲明星盛典上獲得了演員部門“Best Social Artist”和“AAA Beat Artist”獎。
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